直到20世纪初，同位素年龄测定法的基本原则和技术才被发现。1896年，法国物理学家安托万·亨利·贝可勒尔（Antoine-Henri Becquerel, 1852—1908）意外发现放在含铀矿物盐旁边的照相底片会变黑，这证明了铀会进行衰变。1902年，英国物理学家欧内斯特·卢瑟福（Lord Ernest Rutherford,1871—1937）和英国化学家弗雷德里克·索迪（Frederic Soddy,1877—1966）合作发现了放射性元素的原子不稳定，会释放粒子，衰变到更稳定的形式。依据这些发现，美国化学家伯特伦·博登·博尔特伍德证明了通过提前知道铀和钍的衰变速率，可以确定岩石的时期。1905年，博尔特伍德和约翰威廉·斯特拉特（John William Strutt）确定了多种岩石的时期，获得了年龄从400岁到2000岁不等的各种岩样，也证明了这种测定方法的可行性。